學位論文
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Item 蜂窩狀整體式催化劑 Cordierite@MOFs 應用於二氧化碳環加成反應研究(2022) 廖智弘; Liao, Chin-Hung本論文旨在將金屬有機骨架材料塗布於蜂窩狀堇青石之催化劑載體，藉此製備整體式異相催化劑，應用於二氧化碳之環加成反應; 以整體式催化劑之形式相比於粉末型態催化劑，擁有提升催化劑在反 應後續處理之回收性及可重複利用性。本研究嘗試數種金屬有機骨架粉末，ZIF-67、PCN-222、PCN- 333(Al, Fe, Cr)、MIL-101 (Cr)、Al-TCPP、Al-TzDB、Al-TzDB-ZnPP 等，應用於 300 psi 的二氧化碳環加成反應。篩選出經由環加成反應 後，仍保有結晶性之 ZIF-67 及 Al-TCPP;並將兩者塗布於蜂窩狀堇 青石，後續成功合成出 Cordierite@ZIF-67 之金屬有機骨架複合材料， 將其用於二氧化碳還加成反應中。由實驗結果得知，相比於純 ZIF-67 粉末，Cordierite@ZIF-67 擁有較佳的轉化率(45 % v.s. 70 %) 及 TOF 值( 7 h-1 v.s. 90 h-1 )。且在環氧化物衍生物的催化中，也具有高度之催 化活性，擁有較高的轉換率(65 % - 89 %)。後續，將催化劑應用於 重複性測試中，在十次的循環催化實驗，平均轉換率仍保有 56 %。尤 其，此催化劑在後續回收上，並不需要複雜的分離動作，只需藉由簡 單溶劑清洗及乾燥，即可將其回收，可見其在工業領域中的發展潛力。Item 監測CO2/O2的濃度變化以探討製藍/建藍的最佳條件(2021) 王宥祈; Wang, Yu-Chi本研究以CO2/O2氣體感測器及圖像分析方法，探討馬藍植物(Strobilanthes cusia)進行藍染過程的變化。本研究取自陽明山上的馬藍葉進行實驗。結果發現，測量製藍過程中CO2和O2的濃度，可以用來評估靛藍產量的多寡；溫泉水的效果比其他水質更好且水溫為30度時，產量及色澤最佳，高於40度則效果遞減；製藍反應會先產生CO2後才開始消耗O2；馬藍葉摘下後會隨著放置時間增加而尿藍素會逐漸流失；新葉製藍產量比老葉還高，葉的產量比莖高。本研究使用連二亞硫酸鈉(Na2S2O4)當作還原劑，使用HBV圖像分析法比較pH 3-13範圍，證明在任何酸鹼度都可用來染色，在pH 13時染色效果最好，pH 11以下染色能力大幅下降；藍泥與連二亞硫酸鈉的最佳重量比為1:14，使染色效果最接近於理論藍色值；藍染時最佳溫度約30°C。使用RGB圖像分析法建立建藍染液的三個階段，為 0-25分鐘的建藍初始期，R值上升緩慢染色效果差；在25-70分鐘的建藍成長期，R值上升速度快染色能力提升，在70分時有最佳的染色能力；最後70-180分鐘的建藍衰退期，R值隨時間下降染色能力下降。藉由本研究的分析方法找出最佳反應條件。Item 以自組裝攜帶型人體呼氣感測裝置對人體各種狀態下的呼吸商進行探討(2021) 劉書豪; Liu, Shu-Hao本研究使用氣體感測器為基礎，結合LabVIEW（Laboratory Virtual Instrumentation Engineering Workbench）電腦語言程式及獨創的氣哨聲波技術，成功開發出一款新型的攜帶式人體呼氣感測裝置，此裝置不只能對環境的氧氣及二氧化碳進行即時監測，還能對人體呼氣進行分析，本研究突破了以往大多數氣體分析實驗中須使用龐大且昂貴的氣象層析質譜儀的限制，人體呼氣感測裝置不只具有體積小且價格合理的優點，同時具備測量精準、操作簡單、不受環境限制及非侵入式設計等優勢，讓人體呼氣感測裝置在未來有相當大的發展空間。 在人體呼氣實驗中對受試者各種狀態下的呼吸商（respiratory quotient，RQ）進行探討，其中包含正常狀態、睡眠狀態（正常睡眠、午睡、失眠與賴床）及運動狀態（有氧運動與無氧運動），發現人體在睡眠狀態時，呼吸商大幅降低且隨著睡眠深度改變呈現三階段變化，而人體在有氧運動狀態時呼吸商呈S形線性下降，在無氧運動狀態時則小幅度上升，這些趨勢證明呼吸商與身體狀態具備高度關連性，使用人體呼氣感測裝置檢測呼吸商能作為判斷身體狀況的依據。Item 二氧化碳氫化反應、Fischer-Tropsch 合成反應在M(111) (M = Fe、W) 表面之理論計算研究(2011) 李涵榮; Li, Han-Jung摘 要 第一部分 : 二氧化碳在Fe(111) 及W(111) 表面氫化反應探討 我們使用密度泛函理論來研究二氧化碳在Fe(111)及W(111) 表面的氫化反應，包括: 產物的結構、吸附能並計算氫化反應之位能圖。計算結果顯示，在Fe(111) 及W(111) 表面，二氧化碳的氫化反應有很相似的路徑，但在能量上卻有很大的不同。在Fe(111)表面，氫化產生Formate (HCOO) 和Carboxyl (COOH) 的反應能障分別為0.72 和1.75 eV，在W(111)表面則為0.79 和 2.91 eV。兩者都傾向生成Formate (HCOO-vertical) 產物。而Formate後續的氫化反應，結果顯示在Fe 及W表面都不傾向產生甲酸，而若要產生甲醇，則速率決定步驟在兩表面皆為最後一個氫化步驟，CH3O + H → CH3OH，反應能障分別為1.71 eV(Fe) 和2.18 eV(W)。為了瞭解吸附物和表面的交互作用，我們也提出電子結構等相關資訊輔以討論。 第二部分 : Fischer-Tropsch合成反應在Fe(111) 及W(111) 表面可能的反應機構探討 我們使用密度泛函理論來研究Fischer-Tropsch合成反應在Fe(111)及W(111) 表面可能的反應機制，其中包括CO的活化反應、CHx (x = 0~3) 的氫化反應及C-C單體結合反應。結果顯示不論在Fe(111)或W(111)表面，CO並不會直接斷C-O鍵，反而傾向先和表面的H原子進行氫化反應，生成中間物CHO，接著才解離C-O鍵。 CHx (x = 0~3)的選擇性，在Fe(111) 及W(111)表面，皆以CH佔大多數。最後，在Fe(111)表面，C-C 單體結合反應，傾向以CH + CH的方式進行，反應能障為0.54 eV。而在W(111)表面則可能以CO + CH 或CH + CH方式進行，能障分別為0.26 eV 和0.35 eV。為了瞭解吸附物和表面的交互作用，我們也提出電子結構等相關資訊輔以討論。Item 二氧化碳捕捉的分子動力學計算(2019) 余承庭; Yu, Cheng-TingCO2 的回收和再利用是減緩全球變暖的關鍵。孔洞有機聚合物被認為是能加強 CO2 再循環技術的有前途的材料之一。我們進行了第一原理模擬，以苯環衍生物的各種模型比較取代基效應與CO2，N2和H2結合能，其中以 R-NH2 以及 R-COOH 為最佳官能化候選物。我們隨後開發了力場參數來模擬CO2 / PMBE ，CO2 / PMBA 和 CO2 / PMBOA 系統，以了解這些多孔材料對CO2 捕獲的方式為何，結果我們發現了當PMBOA 和PMBA 與 CO2 作用時發生了動能傳遞的現象，並且CO2 進入相轉換的溫度也以 PMBOA > PMBA > PMBE 的順序發生，證實官能基的修飾能加強材料對於 CO2 的吸附性。Item 以理論計算方法探討二氧化碳在混合價態的氧化亞銅表面之二碳聚合反應(2019) 白孝天; Pai, Hsiao-Tien通過理論計算研究氧化銅材料上二氧化碳還原的電催化反應。在先前的文獻中，使用混合價態的銅氧化物作為催化劑容易發生一氧化碳的二聚化反應，這些材料包括氧化銅和氧化亞銅，後者是本研究的重點。 首先，通過觀察隨著氧空缺濃度增加而造成的形成能變化，對三個不同的表面做塞選，分別為Cu2O （100），Cu2O（110）和Cu2O（111）表面。 我們發現Cu2O（110）表面在所有考慮的表面中最為穩定。此外，我們研究了C-C偶聯反應性與Cu2O（110）的氧空缺之間的相關性。我們發現，當表面的Cu+ / Cu0的比例為1：1時，上述反應最有可能發生，能障為0.71eV，為-0.37eV放熱反應。且也解釋了為何在氧化銅衍生物表面的對於乙醇有較高的產物選擇性。