學位論文
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Item 還原時間、鎳(Ni)的摻入及載體(CeO2, BZDy)對於鈷(Co)催化劑在乙醇氧化蒸氣重組反應之影響與反應機構探討(2018) 郭伯揚; Kuo, Po-Yang本實驗以含浸法來合成10%金屬鈷(Co)與鈷鎳合金分別附載於氧流動性之氧化鈰(CeO2)與親水性之鋯酸鋇摻雜鏑(BZDy)之催化劑，在進行乙醇氧化蒸汽重組反應(OSRE)前，催化劑分別在氫氣下進行還原0小時、還原1.5小時及還原4小時的前處理。催化劑鑑定方面使用能量散射光譜儀(EDS)、X-ray粉末繞射分析儀(XRD)、X-ray光電子能譜儀(XPS)、程序升溫還原反應(TPR)進行催化劑的特性鑑定。透過氣相層析儀GC分析產物選擇率、轉換效率及氫氣產率的催化性能。以原位漫反射傅立葉轉換紅外光譜儀(in situ DRIFTS IR)來推測乙醇氧化蒸汽重組之反應路徑。實驗結果顯示Co附載於親氧性之CeO2上時在OSRE反應過程中能很容易被氧化或還原，但Co在親水性之BZDy上則較難。兩者在氫氣還原4小時前處理下的反應性相似，但Co/CeO2表面活性氧較多，因此CO2選擇率較高，Co/BZDy表面活性氧較少，則CO選擇率較高。Ni摻入Co/CeO2後會使斷C－C鍵能力增強，也會使CO進行WGS反應而導致、H2產率及CO2選擇率提高，但同時也造成CH4選擇率較高及積碳失活的問題。在situ DRIFTS 實驗中，Co/CeO2的表面較具氧流動性，易使乙醛氧化成CH3COO-，而Co/BZDy的氧流動性較差，較易形成CH3CO-。氧氣的加入會促使CH3COO-及CH3CO-在200OC時就能斷C－C鍵而形成CH3 + CO2與CH3 + CO以及促使CH3和CO的氧化。Ni摻入Co/CeO2後會使得acetate的訊號較小，代表Ni對於斷C－C鍵有很高的活性。