學位論文

Permanent URI for this collectionhttp://rportal.lib.ntnu.edu.tw/handle/20.500.12235/73899

Browse

Has files: NoSubject: search.filters.subject.CO2

Search Results

Now showing 1 - 4 of 4
  • No Thumbnail Available
    Item
    蜂窩狀整體式催化劑 Cordierite@MOFs 應用於二氧化碳環加成反應研究
    (2022) 廖智弘; Liao, Chin-Hung
    本論文旨在將金屬有機骨架材料塗布於蜂窩狀堇青石之催化劑載體，藉此製備整體式異相催化劑，應用於二氧化碳之環加成反應; 以整體式催化劑之形式相比於粉末型態催化劑，擁有提升催化劑在反 應後續處理之回收性及可重複利用性。本研究嘗試數種金屬有機骨架粉末，ZIF-67、PCN-222、PCN- 333(Al, Fe, Cr)、MIL-101 (Cr)、Al-TCPP、Al-TzDB、Al-TzDB-ZnPP 等，應用於 300 psi 的二氧化碳環加成反應。篩選出經由環加成反應 後，仍保有結晶性之 ZIF-67 及 Al-TCPP;並將兩者塗布於蜂窩狀堇 青石，後續成功合成出 Cordierite@ZIF-67 之金屬有機骨架複合材料， 將其用於二氧化碳還加成反應中。由實驗結果得知，相比於純 ZIF-67 粉末，Cordierite@ZIF-67 擁有較佳的轉化率(45 % v.s. 70 %) 及 TOF 值( 7 h-1 v.s. 90 h-1 )。且在環氧化物衍生物的催化中，也具有高度之催 化活性，擁有較高的轉換率(65 % - 89 %)。後續，將催化劑應用於 重複性測試中，在十次的循環催化實驗，平均轉換率仍保有 56 %。尤 其，此催化劑在後續回收上，並不需要複雜的分離動作，只需藉由簡 單溶劑清洗及乾燥，即可將其回收，可見其在工業領域中的發展潛力。
  • No Thumbnail Available
    Item
    以理論計算方法探討CO在Cu(711)表面上的電化學還原
    (2019) 辜敏韶; KU, Min-Shao
    在現今社會中，使用銅做為電催化電極是現今將二氧化碳電還原成許多有用的燃料的其中一項主要方法。透過製備不同的銅電極材料表面來區分各種催化途徑成為CO2電還原化學最關注的主題之一；而催化體系設計的成功與否，取決於是否提高還原CO2的選擇性。利用理論計算，我們研究Cu(711)表面，以了解早期實驗觀察所顯示的C-C耦合的有趣選擇性。通過分析沿著CO2還原機理的各種關鍵中間體的電子結構，可以為設計用於Cn（n≥2）烴合成的Cu電極材料的新形態提供進一步的見解。
  • No Thumbnail Available
    Item
    氣相B, Al, Ga原子分別與 N2O，CO2，NO2分子反應機構的理論計算研究
    (2011) 徐淑娘; Shu-Liang Hsu
    人類的農、工、商活動，貢獻了大量的二氧化碳及一氧化二氮，這些迅速增加的氣體造成溫室效應，導致全球氣候異常；另一個因交通運輸及燃燒過程伴隨生成的污染物二氧化氮，影響生物的健康也不容小覷。本篇研究的目的為找出適當之反應物，並透過能障很低的反應機構，來使N2O、CO2、NO2轉變成穩定且無污染或低污染之氣體；我們也將此三種系統的反應性做比較，並提供可能的解釋。 我們使用Gaussian 03套裝軟體來完成理論計算，先以DFT (Density Functional Theory)使用B3LYP/6-311+G(3df)做結構的最佳化，更進一步做CCSD(T)/aug-cc-PVQZ單點計算。結果顯示氣相B、Al、Ga當起始反應物，分別與N2O 、CO2 、NO2進行反應，三個系統中，皆是以B的反應性最佳，可進行的反應路徑最多(包含Insertion)，且放出的能量也最多，Al次之， Ga的反應性最差。 依據Mulliken DA(donor-acceptor) 的理論，推論電子是從金屬轉移到氣體N2O 、CO2 、NO2分子中，形成金屬原子與這些氣體分子中charge為正電的原子相結合，其中間產物往往也最穩定。 此外，氣相B、Al、Ga當起始反應物，與N2O 、CO2 、NO2進行反應，以NO2 的反應性較多變化，而要將穩定的CO2活化，其反應性最差；只有在N2O系統的反應，才會在不需能障的情形下，將N2O降解生成無害的氣體N2，若在CO2 和NO2系統中要生成無害的氣體O2，皆是能障很高的反應，但仍可達成將CO2 和NO2降解成NO及CO氣體。
  • No Thumbnail Available
    Item
    以密度泛函為基礎設計分子力學參數：探討MEA和CO2之間的化學吸附
    (2015) 徐郁潔
    由於溫室效應有關CO2的研究一直是很熱門的主題，當前CO2的減量是很重要的，其中不論選擇儲存CO2或利用CO2都需要捕捉CO2這一步驟，在研究上或工業上都已經有很多捕捉CO2的方法在使用，其中單乙醇胺(MEA)是很普遍用於CO2的捕捉上，所以我們想了解CO2和單乙醇胺(MEA)之間的反應關係，並希望能找出MEA在吸附CO2時的結構。 我們會利用2種不同理論背景的軟體做計算；一種是計算方法以密度泛函理論(DFT)為主的Gaussian 09，另一種是計算分法以分子力學為主的Tinker，然後以Gaussian結果為標準，嘗試把Tinker的計算結果對Gaussian做誤差比較，再藉由調整其力場參數的方式使Tinker計算獲得的誤差能夠減少，讓其結果能與Gaussian相似。