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蜂窩狀整體式催化劑 Cordierite@MOFs 應用於二氧化碳環加成反應研究
(2022) 廖智弘; Liao, Chin-Hung
本論文旨在將金屬有機骨架材料塗布於蜂窩狀堇青石之催化劑載體，藉此製備整體式異相催化劑，應用於二氧化碳之環加成反應; 以整體式催化劑之形式相比於粉末型態催化劑，擁有提升催化劑在反應後續處理之回收性及可重複利用性。本研究嘗試數種金屬有機骨架粉末，ZIF-67、PCN-222、PCN- 333(Al, Fe, Cr)、MIL-101 (Cr)、Al-TCPP、Al-TzDB、Al-TzDB-ZnPP 等，應用於 300 psi 的二氧化碳環加成反應。篩選出經由環加成反應後，仍保有結晶性之 ZIF-67 及 Al-TCPP;並將兩者塗布於蜂窩狀堇青石，後續成功合成出 Cordierite@ZIF-67 之金屬有機骨架複合材料，將其用於二氧化碳還加成反應中。由實驗結果得知，相比於純 ZIF-67 粉末，Cordierite@ZIF-67 擁有較佳的轉化率(45 % v.s. 70 %) 及 TOF 值( 7 h-1 v.s. 90 h-1 )。且在環氧化物衍生物的催化中，也具有高度之催化活性，擁有較高的轉換率(65 % - 89 %)。後續，將催化劑應用於重複性測試中，在十次的循環催化實驗，平均轉換率仍保有 56 %。尤其，此催化劑在後續回收上，並不需要複雜的分離動作，只需藉由簡單溶劑清洗及乾燥，即可將其回收，可見其在工業領域中的發展潛力。