學位論文
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Item 燃料轉換效率於多元金屬催化劑之理論計算研究：硫毒化反應與甲醇氧化反應(2019) 陳昭穎; Chern, Zhao-Ying本篇論文以第一性原理計算幾個不同的異質催化反應在燃料電池的應用，包括 (1) 第二章討論硫毒化與移除於BaZrO3陽極的反應， (2) 第三章討論甲醇裂解反應於鉑—石墨烯之性質， (3) 第四章討論甲醇氧化反應 (MOR) 與甲酸氧化反應 (FAOR) 於鉑三元合金 (PtRuM, M=Fe, Ti) 陽極之性質。 第二章節中，計算結果發現燃料中含有的H2S(g)會毒害催化劑表面，此為強放熱反應，然而，移除硫化物為吸熱反應。表示硫毒化為一自發性發生且難避免的反應。研究發現水的加入可以幫助硫化物的移除。除此之外，我們還列出了反應熱與自由能以及電池電動勢之間的關聯性，以此探討電池偏壓以及H2S(g)與H2O(g)的氣體分壓對於硫化反應的影響。第三章討論以石墨烯為擔體之鉑催化劑對於甲醇吸附的性質差異。根據石墨烯與鉑的結合角度可分為0o和30o角，研究結果發現甲醇可吸附在鉑團簇上，但對於鉑層吸附較弱。此種差異可以應用於材料的保護層。第四章討論配位基效應與雙官能基效應對於MOR與FAOR於鉑釕三元合金 (PtRuM, M=Fe, Ti) 上造成的反應差異。鐵的加入可使周圍電子離域化，而鈦的加入可使電子更局域化。總體來看，PtRuTi可以幫助MOR與FAOR更容易進行反應，而鐵的加入幫助不大。