物理學系
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Item 菱形與類四方晶系結構鐵酸鉍薄膜之光譜性質研究(2012) 蔡育仁; Yu-Ren Cai本論文研究多鐵材料 BiFeO3 薄膜 (厚度約為 30 nm) 成長於不同基板 (LSAT、DyScO3、LaAlO3) 的光譜響應。x 光繞射能譜顯示 BiFeO3 成長於 DyScO3 及 LSAT 基板上呈現菱形晶系結構，成長於 LaAlO3 基板上呈現類四方晶系結構。我們量測薄膜的穿透光譜，計算吸收係數，估算 BiFeO3 薄膜成長於 LSAT 與 LaAlO3 基板上室溫能隙值約為 2.58 eV 與 3.08 eV。隨著溫度下降，菱形晶系 BiFeO3 薄膜 (LSAT 基板) 能隙值在低於 100 K 時，明顯偏離理論預測值，此可能與 BiFeO3 塊材於低溫具自旋玻璃態以及晶格不匹配度改變有關。此外，菱形晶系 BiFeO3 薄膜樣品於 2.8 ~ 3.2 eV 與 4.0 ~ 4.4 eV 能量區間，與類四方晶系 BiFeO3 薄膜樣品於 3.45 ~ 3.5 eV 與 4.27 ~ 4.3 eV 能量區間，其振盪子權重分別在 200 K 與 150 K 附近顯現極值，此亦與 BiFeO3 薄膜樣品於 200 K 與 150 K 的自旋重新排列行為有關。 其次，我們量測薄膜的高溫拉曼散射光譜，菱形晶系結構 BiFeO3 薄膜 (DyScO3 基板) 的 173 cm-1 拉曼峰於 600 K 附近展現不連續紅移現象，此與自旋聲子之交互作用有關，我們計算出自旋聲子耦合係數約為 12.9 mRy/Å2。另一方面，類四方晶系結構 BiFeO3 薄膜 (LaAlO3 基板) 在 360 K 附近，221 cm-1、269 cm-1、359 cm-1 及 586 cm-1 拉曼峰頻率位置與半高寬有階梯式的變化，造成此現象有兩種可能因素：(i) 類四方晶系結構從 MC-Type 轉換為 MA-Type；(ii) 反鐵磁有序相轉換。我們也觀察到 586 cm-1 與 685 cm-1 拉曼峰在接近 600 K 時有不連續紅移現象，此可能為接近尼爾溫度時，受到自旋聲子耦合交互作用影響所致。Item 微波介電材料 La(Mg1/2Ti1/2)O3 和 (A2+1/3B5+2/3)1/2Ti1/2O2 (A2+ = Mg, Ni, and Zn, B5+ = Nb and Ta) 之光譜性質研究(2009) 楊閔媞我們研究固態法和檸檬酸鹽法兩種不同方法製成的 La(Mg1/2Ti1/2)O3 以及不同原子取代的 (A2+1/3B5+2/3)1/2Ti1/2O2 (A2+ = Mg, Ni, and Zn, B5+ = Nb and Ta) rutile系列的光譜性質，並探討紅外光光譜特徵與其微波特性的關聯。 首先，我們觀察到 (i) x 光繞射能譜顯示兩種不同製程方法的 La(Mg1/2Ti1/2)O3 塊材具有相同之晶格結構；(ii) 兩個樣品都有 12 個拉曼聲子振動模，但固態法樣品峰值的半高寬較窄，暗示其比檸檬酸鹽法樣品具有較好的晶格同調性；(iii) 兩個樣品皆有 10 個紅外光聲子振動模，並推算出離子晶格貢獻的介電常數與品質因子。固態法的介電常數較高，且固態法在 1 THz 的品質因子也較好。 接著，我們發現到 (i) 六個 rutile 系列樣品的 x 光繞射峰皆對應到 rutile 結構的峰值，且沒有雜相存在；(ii) 六個樣品的紅外振動模頻率位置有差異，應與氧八面體中陽離子與氧的鍵結強度有關；(iii) 在高頻及微波頻段量測介電常數和品質因子以 (Mg1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2 及 (Mg1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2 趨勢最為符合；(iv) (Zn1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2 品質因子最高，但介電常數最小，(Zn1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2 介電常數最高，但品質因子最差。 最後，(Mg1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2 及 (Mg1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2 樣品隨著溫度的下降，我們發現聲子軟化的現象，此結果符合賴登-沙哈-泰勒關係式。Item (A’1/3A”2/3)1/2Ti1/2O2 (A’:Mg, Ni, Zn; A”:Nb, Ta)微波陶瓷材料之拉曼光譜與延伸x光吸收精細結構分析(2008) 楊紹瑋; Shau-Wei Yang本文利用拉曼散射、X光繞射和延伸X光精細結構光譜（EXAFS）等光學方法來測量擁有金紅石(rutile)結構的(A’1/3A”2/3)1/2Ti1/2O2樣品（A’: Mg, Ni, Zn; A”: Nb, Ta）中氧八面體結構與其微波性質的關連性。藉由改變不同的A’及A”的原子，品質因子和介電常數都有顯著的變化。在此，我們將我們的樣品分成兩組：一組為(A’1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2，(A’: Mg, Ni, Zn)；另一組為(A’1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2，(A’: Mg, Ni, Zn)。 從EXAFS的分析可以發現：不同的A’原子，其Ti-O鍵長（即氧八面體體積）會產生不同的變化，而且散射中心到相鄰單位晶格中心的距離(即c軸長度)對於介電常數有著非常大的影響。在拉曼部份，我們比對了1倍及具有奈米結構的金紅石拉曼圖形，發現到我們的拉曼實驗數據較為接近奈米結構的金紅石，這也就是說我們的樣品具有奈米結構的特性。此外，與氧原子相關的拉曼振動模基本上會隨著A’原子的重量增加而產生紅移。透過理論的計算所得到的頻率變化趨勢，與我們分析得到的頻率變化趨勢相同，且都與介電常數有關－氧八面體結構越緊密，介電常數越小；另外透過比對與氧原子相關的拉曼振動模峰值的半高寬與品質因子，我們得到了半高寬越小品質因子越好的結果。從拉曼散射和延伸X光精細結構光譜實驗都顯示本文材料的微波特性與氧八面體微觀結構直接相關。Item xLa(Mg1/2Sn1/2)O3-(1-x)La(Mg1/2Ti1/2)O3微波陶瓷材料之拉曼光譜與延伸x光吸收精細結構分析(2007) 余承遠; Cheng Yuan Yu本文利用拉曼散射、X光繞射和延伸X光精細結構吸收譜等光學方法來測量1：1結構A(B’1/2B”1/2)O3陶瓷家族中x La(Mg1/2Sn1/2)O3-(1-x) La(Mg1/2Ti1/2)O3鈣鈦礦陶瓷中氧八面體結構與其微波性質的關連性。這系列樣品共有五個，x代表錫原子的濃度，從0、0.25、0.5、0.75到1。在不同濃度的錫原子摻雜，Q×f值跟隨改變，隨著錫原子濃度的上升，介電係數下降。從X光吸收譜可以很明確知道錫原子是取代鈦原子的晶格位置，由於錫原子離子半徑較鈦原子大，所以當錫原子掺雜濃度越多時，錫與氧的鍵長增加，驗證氧八面體體積隨著錫原子濃度上升而增加，而在A位置的鑭原子與氧原子的鍵長隨著錫濃度之增加而減少，也就是鑭與氧形成的LaO8體積減少。從拉曼實驗顯示高頻部份與A1g(O)振動類似的振動模有聲子頻率紅移的現象，這也證明了錫與氧的鍵長增加，氧八面體體積增加，但是摻雜的錫原子較重使得氧八面體內部密度變大，造成介電常數減少。另一方面，部分鑭跟氧振動有聲子頻率藍移的現象，是與鑭原子形成之氧LaO8體積變小有關。Q×f值與聲子半寬度成反比，並且在錫原子與鈦原子掺雜比例相同為1：1時為最低，波的傳遞最差。從拉曼實驗及X光吸收譜實驗都顯示本文材料的微波特性與氧八面體微觀結構直接相關。Item ABO3微波介電材料的光譜研究(2005) 張碧容; Pi-Jung Chang在這篇論文中利用拉曼光譜、x-ray光吸收譜以及x-ray繞射，來量測微觀狀態下鈣鈦礦結構(perovskite structure)的微波介電陶瓷材料結構性質與其微波性質之關連性。本文主要討論的鈣鈦礦結構陶瓷材料的是ABO3中之1：2結構，也就是A(B’1/3B”2/3)O3。其中主要探討的部份包含：Qf值與氧八面體結構之關係，以及微波介電係數是否受到陶瓷鈣鈦礦結構材料中陰陽離子間距的影響。 我們利用三組樣品來探討上述的微波特性與晶體結構的相關性。有兩組樣品是改變B晶體位置的樣品，第三組樣品是改變A位置的系列樣品。利用這兩個系列的樣品來說明A位置與B位置的取代對微波介電參數的影響。第一組樣品為xBa(Mg1/3Ta2/3)O3+(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3（縮寫為xBMT+(1-x)BMN），這組樣品是針對改變B”位置的離子，探討結構與微波關連性。我們發現第一組樣品中，圍繞在B”位置周圍的O離子所形成的氧八面體結構對於Qf值有極強烈相關性，而Ta離子與O離子的距離對於介電係數之也有影響。經由延伸X光吸收精細結構(Extended x-Ray Absorption Fine Structure)的擬合發現，在xBMT+(1-x)BMN中，當x增加時，即Ta離子在B”位置上的含量越來越多時，氧八面體會越趨於緊密，也就是Ta離子距O離子的距離越來越小，同時介電係數也有此趨勢，由此我們可以證明介電係數確實與陰陽離子的間距相關；經過計算後，我們可以獲得在此材料中站在B”位置上的離子與O離子平均偏移量與Qf值之關係，此偏移量可以看成是氧八面體的扭曲程度，可以發現當平均偏移量較大時Qf值會相對較小，所以未摻雜的Ba(Mg1/3Ta2/3)O3或是Ba(Mg1/3Nb2/3)O3會有較高的Qf值。在x=0.5時Qf值最小的原因是此時Ta與Nb各佔一半在B”位置上，1：2有序的情況最差，因而有最小值；在x=0.75的樣品具有較大的偏移量使得Qf值較x=0.25的樣品低相當多。 第二組樣品是xBaTiO3-(1-x) Ba(Mg1/3Ta2/3)O3；Ti離子同時取代Mg與Ta離子，在x-ray繞射的結果可看出，隨著濃度上升晶格常數及Qf值變小而介電係數卻上升；我們歸因於入雜質Ti會造成氧八面體之扭曲而造成介電係數以及A1g(O)聲子的半高寬增加，在拉曼光譜中，1比2的結構聲子也隨著濃度漸漸不明顯，使得Qf值下降。 在第三組樣品：xSr(Mg1/3Ta2/3)O3+(1-x)Ba(Mg1/3Ta2/3)O3（縮寫為xSMT+(1-x)BMT），由這組樣品可瞭解當A位置上的離子受到取代時，微波介電的特性與結構的關係，並與與B位置的取代的結果比較其異同。我們對xSMT+(1-x)BMT進行拉曼光譜的分析和x-ray吸收精細結構譜的擬合。在這兩項量測結果和微波量測的數據中，均發現有三段式的結構與微波特性的變化，其轉折點在x=0.5與0.75。拉曼測量中1：2比例結構的聲子在x>0.5後開始消失，並且在不同頻段增加很多新的聲子，而在x-ray吸收譜擬合，Ta-O距離傅利葉轉換圖譜也顯示出相對應的結構對稱變化。拉曼測量的結果可推測在x<0.5時Ba(Mg1/3Ta2/3)O3結構主導其結構特性與微波特性。我們發現離子半徑較小的Sr離子取代Ba離子時，造成整體結構變緊密使得大部分聲子有藍位移，但是對於TaO6氧八面體來說反而由於A位置取代成因電性較小的Sr離子讓氧八面體產生形變，使得A1g(O)聲子半高寬上升。入半徑較小的Sr離子，也造成A位置上的離子距O離子的平均距離增加，因此介電係數值也增加。x-ray吸收精細結構分析也有相似的結果。在x=0.75後， Sr(Mg1/3Ta2/3)O3結構主導材料特性，而微波特性也隨著改變。