物理學系
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Item 摻雜對於 LiCu2-xZnxO2 與 HoxMn1-xS 材料拉曼散射光譜之影響(2012) 蔡欣樺; Hsin-Hua Tsai我們研究掺雜 Zn 離子之 LiCu2O2 單晶與掺雜 Ho 離子之MnS 多晶的拉曼散射光譜響應。藉由分析掺雜離子對拉曼特徵峰的影響，探討晶格結構與磁性和電性相轉變之間的相關性。 首先，LiCu2O2 於室溫展現 7 個 Ag 對稱性與 3 個 B1g 對稱性拉曼活性振動模，其頻率位置約為 106 cm-1、119 cm-1、173 cm-1、297 cm-1、362 cm-1、465 cm-1 及 557 cm-1，與 161 cm-1、494 cm-1 及 569 cm-1。隨著摻雜 Zn 離子濃度的增加 (x = 0.03 與 0.07)，LiCu2O2 拉曼散射光譜顯現值得注意的變化包括：(i) 與氧原子沿 ab 平面振動有關之 161 cm-1 拉曼峰展現紅移，符合 x 光繞射實驗結果之 ab 軸晶格常數增大；(ii) 我們認為 106 cm-1 特徵峰屬於拉曼活性振動模，此與文獻[Phys. Rev. B 69, 104421 (2004).]所認定之 two-magnon continuum 不符；(iii) 摻雜 7 % Zn 離子的 LiCu2O2 在磁性相轉溫度 14 K 以下，492 cm-1 拉曼峰展現微小紅移，推測其與自旋-聲子耦合有關。 其次，Ho0.01Mn0.99S 於室溫展現 4 個拉曼活性振動模，其頻率位置約為 135 cm-1、227 cm-1、333 cm-1 及 585 cm-1。隨著摻雜 Ho 離子濃度的增加 (x = 0.10 與 0.30)，由於 Ho3+ 離子半徑大於 Mn2+，333 cm-1 與 585 cm-1 拉曼峰有逐漸紅移的現象；(ii) 低溫時，Ho0.01Mn0.99S 展現低頻擴散拉曼散射響應，推測其與載子碰撞傳導電性有關；(iii) 333 cm-1 與 585 cm-1 拉曼峰的權重分別在高溫 350 K、500 K 及 620 K 附近顯示快速下降的趨勢，與電阻率和晶格常數的變化相互呼應，我們推測其與電子雲軌道有序性、或電荷有序性有關。Item NaxCoO2 (x = 0.68 and 0.75) 薄膜劣質化效應之光譜性質研究(2009) 卓文中; Cho, Wen-Chong我們量測 NaxCoO2 (x = 0.68 與 0.75；膜厚 100 nm、280 nm 及 500 nm) 薄膜系統的雷射拉曼散射光譜與橢圓偏光光譜，藉由拉曼活性振動模與電子結構隨時間的變化，探討 NaxCoO2 薄膜的劣質化效應。 先前許多參考文獻指出 [22, 33, 49, 56, 61]，NaxCoO2 (x = 0.68 與 0.75) 單晶樣品的拉曼散射光譜展現二個顯著的特徵峰，其頻率位置約 465 cm-1 與 580 cm-1，我們的新鮮薄膜樣品 (x = 0.75；膜厚 280 nm 與 500 nm) 也有相似的結果。有趣地是，我們觀察到所有新鮮之 NaxCoO2 薄膜 (x = 0.68、膜厚 100 nm、280 nm 及 500 nm 與 x = 075、膜厚 100 nm) 多顯示了一個拉曼散射峰，其頻率位置約為 445 cm-1，此特徵峰對應鈉離子的 E2g (Na) 振動模，且隨著樣品老化而消逝。因此，445 cm-1 之拉曼峰便成為我們判別鈉離子由有序性排列轉為無序性排列的重要指標。另外，我們發現新鮮之 x = 0.68 薄膜樣品表面上散佈大小約為 40 m 的黑點，藉由量測其外圍、邊緣及中心三區域之拉曼散射光譜隨著時間的變化，得知在八天時間內，外圍與邊緣之鈉離子即明顯地向中心擴散。 最後，不論是 x = 0.68 或是 0.75 薄膜樣品，我們皆觀察到其高頻光學電導率隨著劣質化效應影響而呈現出不規則的變化，暗示因為鈉離子的無序性排列，改變了鈷氧層的電子結構。Item LiMPO4 (M = Fe, Mn) 奈米顆粒之光譜性質研究(2014) 吳孟哲我們量測LiMPO4 (M = Fe, Mn)單晶、奈米顆粒以及粉末壓錠樣品的x光繞射能譜、拉曼散射光譜及橢圓偏光光譜，探究不同顆粒大小對LiMPO4樣品的晶格結構及電子結構之影響。另一方面，我們為了解不同鋰含量LiFePO4對於晶格穩定性之影響，測量了Li0.5FePO4之拉曼散射光譜。 我們發現LiMPO4奈米顆粒的單位晶胞體積有些微變大。LiFePO4和LiMnPO4室溫拉曼散射光譜分別顯示11個與7個拉曼特徵峰，LiFePO4拉曼峰的頻率位置分別為145 cm-1、158 cm-1、197 cm-1、444 cm-1、584 cm-1、630 cm-1、658 cm-1、950 cm-1、996 cm-1、1068 cm-1及1140 cm-1，LiMnPO4部分則分別為93 cm-1、142 cm-1、437 cm-1、585 cm-1、948 cm-1、1005 cm-1及1066 cm-1。相較於單晶樣品，奈米顆粒的拉曼峰值皆紅移了1~2 cm-1，我們推測奈米顆粒表面非晶相層引起舒張應力或聲子侷限效應導致紅移現象。此外，LiFePO4單晶與奈米顆粒的低溫拉曼峰參數，在尼爾溫度附近，沒有異常的溫度效應。在Li0.5FePO4奈米顆粒的拉曼散射光譜分析部分，我們發現146 cm-1、242 cm-1、443 cm-1、998 cm-1及1069 cm-1拉曼峰強度有所改變。 分析LiFePO4與LiMnPO4的橢圓偏光光譜，吸收能譜顯示在3.8 eV到6.4 eV區間內存在數個吸收峰，我們比較第一原理理論計算，了解每一個吸收峰所對應的電子能階結構。另我們估算LiFePO4單晶與奈米顆粒的能隙值約為3.8 ± 0.1 eV與3.45 ± 0.1 eV，LiMnPO4粉末壓錠與奈米顆粒的能隙值約為3.75 ± 0.1 eV與4.8 ± 0.1 eV。Item 摻雜不同離子對Cs2Nb4O11光譜性質之影響(2013) 許欣怡我們量測單晶、粉末壓錠、及摻雜不同離子Cs2Nb4O11(CNO)樣品的x光繞射能譜、拉曼散射光譜以及橢圓偏光光譜，探究摻雜不同離子對CNO樣品的晶格常數、反鐵電-順電相變溫度、及電子結構之影響。 我們發現摻雜離子半徑較小者(例如：摻雜V離子、Ta離子及Rb離子)，CNO的單位晶胞體積變小；而摻雜離子半徑較大者(例如：摻雜S離子)，CNO的單位晶胞體積增大。CNO室溫拉曼散射光譜顯示12個拉曼特徵峰，頻率位置分別為157 cm-1、171 cm-1、185 cm-1、201 cm-1、255 cm-1、538 cm-1、620 cm-1、668 cm-1、717 cm-1、847 cm-1、868 cm-1及877 cm-1，我們發現摻雜不同離子對620 cm-1拉曼峰之影響最為顯著，其對應鈮氧八面體之氧離子伸張振動，當摻雜V離子與Ta離子時，620 cm-1拉曼峰展現紅移，我們推測八面體因之鍵長伸長，使得鍵能下降。此外，隨著樣品溫度升高，620 cm-1拉曼峰的頻率位置或半高寬顯現異常溫度效應，這暗指反鐵電-順電相變溫度對晶格動力學的影響，不同摻雜樣品之相變溫度比之未摻雜CNO皆有下降的趨勢。 橢圓偏光光譜分析未摻雜CNO樣品的能隙值約為3.23 eV，而摻雜V離子、Ta離子、Rb離子、及S離子的C28及C29樣品之能隙值分別約為2.17 eV、2.09 eV、3.26 eV、2.6 eV、及3.2 eV，我們發現除了摻雜Rb離子樣品之能隙值未下降，其餘摻雜不同離子樣品的能隙值皆變小，此與第一原理理論計算結果相符，由於摻雜陽離子取代Nb離子，導致能隙值下降最多，故建議以此作為調變CNO樣品能隙值的基礎。Item 摻雜釤離子氧化鋅與單層過渡金屬二硫屬化合物薄膜之光譜性質研究(2018) 陳軍翰我們量測摻雜釤離子氧化鋅薄膜的拉曼散射光譜、穿透光譜及橢圓偏振光譜，研究不同摻雜濃度對氧化鋅薄膜光譜性質的影響。另外，我們量測單層過渡金屬二硫屬化合物薄膜(MoS2、MoSe2、WS2及WSe2)的變溫橢圓偏振光譜，探討單層過渡金屬二硫屬化合物薄膜的光譜性質。 未摻雜氧化鋅薄膜的拉曼散射光譜顯示兩個拉曼特徵峰，頻率位置為99.1 cm-1和437.9 cm-1，分別為E2(low)及E2(high)振動模，隨釤離子濃度上升，E2(low)藍移，E2(high)紅移，強度逐漸下降，並於釤離子濃度3%以上消失。穿透光譜顯示隨著釤離子濃度增加，紫外光區的透光率增加。吸收光譜展現隨著釤離子濃度增加，能隙逐漸藍移，我們分別以柏斯坦-莫斯位移理論(Burstein-Moss effect)及Zn1-xSmxO合金能帶結構解釋低濃度(≤5%)與高濃度(≥8%)摻雜樣品能隙之變化。 藉由分析變溫橢圓偏振光譜數據，我們取得單層過渡金屬二硫屬化合物薄膜之變溫折射率與消光係數能譜圖，隨著溫度上升，整體折射率與消光係數強度逐漸下降，結構紅移。我們觀察到所有樣品於近紅外與可見光區域皆有兩個明顯的吸收峰值，標記為A，B激子，為自由激子於布里淵區K(K´)點之躍遷。緊接在自由激子後的數個結構為電子於布里淵區Λ與M點之躍遷。所有樣品之光學能隙皆隨著溫度上升而紅移，A，B激子紅移，半高寬增寬。A，B激子之能量差為自旋耦合分裂能量，其不隨溫度變化而改變。Item 鈣鈦礦氧化物(SmBaMn2O6)與異質結構(Nd0.35Sr0.65MnO3/YBa2Cu3O7)的光譜性質研究(2017) 廖鈺汝; Liao, Yu-Ju我們研究鈣鈦礦結構Nd0.35Sr0.65MnO3(NSMO)(30 nm)薄膜、YBa2Cu3O7(YBCO)(40 nm)薄膜、NSMO(30 nm)/YBCO(30 nm)異質結構薄膜材料及雙鈣鈦礦結構SmBaMn2O6單晶之光譜性質。我們使用橢圓偏振光譜探究異質結構薄膜材料與SmBaMn2O6單晶的光學常數與電子傳輸性質，並進一步使用拉曼散射光譜探討SmBaMn2O6單晶的晶格-電荷-自旋多重耦合效應。 NSMO的室溫光學電導率能譜展現兩個主要的吸收峰，位置分別為1.1 eV和3.7 eV。1.1 eV和3.7 eV分別對應到Mn3+ d→鄰近Mn4+ d及O 2p→Mn 3d軌域之電子躍遷。YBCO的室溫光學電導率能譜譜，有三個主要的吸收峰，分別為3.1 eV、3.8 eV和4.6 eV，3.1 eV對應到O 2p→Cu 3d軌域的電子躍遷，3.8和4.6 eV兩個峰主要為Cu(1) 3d_(3z^2-r^2 )→ 4p_x的電子躍遷。NSMO/YBCO異質結構的吸收峰位置與強度不同於NSMO與YBCO單層薄膜，可能與薄膜應變效應的改變有關，新產生與消失的吸收峰，推測為界面所引起。 SmBaMn2O6單晶的室溫吸收光譜顯示有三個主要的吸收峰：1.3 eV、3.4 eV及4.2 eV，第一個對應Mn3+ d_(3x^2-r^2 ) 或d_(3y^2-r^2 )→鄰近Mn4+ d軌域之電子躍遷，第二、三個對應O 2p→Mn 3d軌域之電子躍遷。樣品在溫度高於電荷軌道有序轉為無序之相變溫度(TCO1, 370 K)時，X光繞射實驗顯示Jahn-Teller效應減緩，導致d-d電子躍遷能量減小。SmBaMn2O6的拉曼散射光譜有4個主要拉曼峰：196 cm-1、330 cm-1、485 cm-1及614 cm-1，分別為旋轉1、旋轉2、Jahn-Teller扭曲及呼吸振動模，旋轉1及呼吸振動模在溫度高於330 K時消失；溫度低於電荷軌道有序態之相變溫度(TCO2, 200 K)時，Jahn-Teller扭曲及呼吸振動模皆分裂成兩個峰，且整個頻譜多了許多新的拉曼峰，表示有強烈的電荷-軌道耦合及超晶格的產生。Item 單層二(硫,硒)化(鉬,鎢)薄膜的光譜性質研究(2016) 張雅婷; Chang, Ya-Ting本論文研究過渡金屬二硫屬化合物薄膜的光譜特性。樣品以化學氣相沉積法成長於藍寶石基板，分別為單層MoS2、MoSe2及WSe2薄膜。 首先，我們量測樣品的拉曼散射光譜，樣品皆顯示2個拉曼活性振動膜， MoS2薄膜的 和A1g振動模頻率位置分別為385.8和405.8 cm-1，MoSe2薄膜的 和A1g振動模頻率位置分別242.2和285.6 cm-1，WSe2薄膜的 和2LA(M)振動模頻率位置為250.4和261.5 cm-1。 其次，我們量測單層MoS2與MoSe2薄膜的變溫橢圓偏振光譜，探討複數折射率及吸收係數能譜。吸收係數能譜在低能量區間顯現兩個A和B激子的吸收峰，高能量區間呈現高強度的數個吸收峰。我們使用加寬羅侖茲模型，分析樣品的激子能階，求得單層MoS2與MoSe2薄膜室溫直接能隙分別為1.92 ± 0.01與1.62 ± 0.01 eV，及室溫激子束縛能分別為0.27 ± 0.01與0.25 ± 0.01 eV。單層MoS2與MoSe2薄膜的變溫吸收能譜，直接能隙值隨著溫度升高產生紅移現象。 最後，我們量測單層WSe2薄膜的高磁場穿透光譜，吸收光譜呈現四個吸收峰，分別為A和B激子與A和B吸收邊緣。我們主要探討A激子與A吸收邊緣。以左旋偏振光(σ-)入射時，A激子與A吸收邊緣峰值隨外加磁場呈現藍移，反之，以右旋偏振光(σ+)入射時，A激子與A吸收邊緣峰值隨外加磁場呈現紅移。外加磁場分裂布里淵區能量簡併的K與-K能谷，形成能谷的賽曼效應(Valley Zeeman effect)。Item 新穎氧化物Cs2Nb4O11、BiFeO3、及YBaCuFeO5 之光譜性質研究(2017) 陳孝文; Chen, Hsiao-Wen本論文研究摻雜不同離子Cs2Nb4O11 塊材、不同厚度BiFeO3 薄膜、及 YBaCuFeO5 單晶的光譜性質，探討晶格、電子、及磁性結構的相關性。 首先，x光繞射能譜顯示未摻雜 Cs2Nb4O11 及摻雜 5 % 與 10 %的 Ta 離子和加上摻雜不同時間 (30、60、90 分鐘) S離子比例的樣品之晶格結構並未大幅改變，但隨著摻雜不同離子比例的增加，橢圓偏振光譜展現能隙值皆有變小的趨勢，由第一原理理論計算得知當S 原子取代單位晶胞內的O原子，導電帶能量下降，但價電帶能量不變， Ta 原子取代單位晶胞內的Nb原子，導電帶能量些微下降，但價電帶能量仍維持不變，造成能隙減小，我們的實驗結果與理論計算相符。 其次，橢圓偏振光譜顯示10 nm 與 70 nm 厚的四方晶系 BiFeO3 薄膜之能隙值分別約為 2.89 eV及 2.87 eV。x光繞射能譜呈現 70 nm 厚薄膜的 a 軸晶格常數較 10 nm 厚薄膜大，意味 YSZ 基板對70 nm 厚薄膜的壓縮應變減小，導致其能隙值較10 nm 厚薄膜為低。此外， 10 nm 厚 BiFeO3 薄膜的能隙在溫度約 670 K 附近，偏離波色-愛因斯坦模型理論預測值，此現象在 70 nm 厚 BiFeO3 薄膜並不明顯，推測與其複雜的自旋電荷間耦合交互作用有關。 最後，在外加磁場沿 YBaCuFeO5單晶 ab 平面的磁化率顯示 175 K 與455 K 的磁性相轉變。90K 與 300 K 的 x 光繞射能譜顯示無繞射峰生成或消失，表示磁性相轉變溫度下，YBaCuFeO5 無結構相轉變。變溫拉曼散射光譜展現 576 cm-1 Eg 對稱性拉曼峰於第二尼爾溫度 175 K 附近有異常藍移現象，此與自旋聲子之交互作用有關，我們計算出自旋聲子耦合係數約為15.7 mRy/Å2 。分析橢圓偏振光譜得到YBaCuFeO5單晶的能隙約為 1.41 eV ，隨著溫度上升，能隙值在第一尼爾溫度 455 K附近偏離波色-愛因斯坦模型理論預測值，推測與其複雜的自旋電荷間耦合交互作用有關。Item 摻雜鑭系元素(鏑,釓)氧化鋅與單層二(硫,硒)化鎢薄膜的光譜性質研究(2015) 葉秦維; Ye, Cin-Wei我們量測摻雜（鏑,釓）氧化鋅薄膜的拉曼散射光譜、穿透光譜及橢圓偏振光譜，進而研究不同摻雜量對氧化鋅薄膜光譜性質的影響。此外，我們量測單層過渡金屬二硫屬化物薄膜（二硫化鎢和二硒化鎢）的拉曼散射光譜及橢圓偏振光譜，進而探討單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜的光譜性質。氧化鋅薄膜是用脈衝雷射沉積法製成在藍寶石基板上，摻雜鏑離子和釓離子的濃度範圍分別為1% ~ 10%及3% ~ 30%。單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜是用化學氣相沉積法製成在藍寶石基板上。這篇論文的目的是探討上述所有材料的晶格結構和電子結構。 我們發現純氧化鋅薄膜的拉曼散射光譜，顯示2個拉曼峰，其頻率位置為98.7 cm-1和437.1 cm-1,分別為E2(low)和E2(high)對稱性。隨著鏑離子和釓離子摻雜濃度增加，拉曼峰E2(low)和E2(high)的峰值強度會逐漸下降。在穿透光譜中發現，隨著鏑離子和釓離子摻雜濃度增加，（鏑,釓）氧化鋅薄膜在紫外光區的光穿透率會提高。在吸收能譜中發現，隨著鏑離子和釓離子摻雜濃度增加，氧化鋅薄膜的直接能隙值會受到鏑離子和釓離子的影響，產生偏移，其現象可被能帶隙變窄理論和伯斯坦-莫斯位移理論解釋。 我們發現單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜在532奈米雷射光激發下的拉曼散射光譜具有多種類的拉曼峰。在室溫的吸收能譜中發現，單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜具有明顯的激子A和B吸收峰。此外，我們分析了單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜的室溫直接能隙值和激子束縛能值。其室溫直接能隙值，分別為2.1電子伏特和1.72電子伏特；其室溫激子束縛能值，分別為0.32電子伏特和0.24電子伏特。在變溫的吸收能譜中發現，單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜的直接能隙值會產生紅移現象，此現象是由單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜的晶格受到熱膨脹和電子及聲子間的交互作用所造成。Item 電荷密度波材料BaRuO3、BaIrO3、Sr2IrO4之光譜研究(2005) 吳冠賢我們研究具有4d電子軌域的（9R） 、和具有5d電子軌域的 及 單晶樣品之光譜特性，並探討電荷密度波或磁性相變對這些系統之晶格與內部電子結構所造成的影響。 首先，我們分析（9R） 的拉曼散射光譜，與之前的論文結果[Phys. Rev. B 65, 235113 (2002)]完全吻合。其次， 的變溫拉曼散射光譜顯示其中Ag（Ir）及Bg（O）振動模在電荷密度波相變溫度以下，產生強烈的藍位移及分裂成兩個峰的現象，顯示聲子與電子的耦合強度增強。此外，相似的聲子異常情形也發生在Sr2IrO4的鐵磁有序及電荷密度波相變溫度之下。 最後，我們分析 單晶的全頻光譜，我們估計Sr2IrO4的庫侖排斥能量U大約為1.09 eV，晶格場分裂能量10Dq大約為2.94 eV，而電荷躍遷能隙Δpd大約為3.20 eV。由於 的5d電子軌域比3d或4d系統更加地延伸，所以庫侖排斥能量U減小，且與O 2p軌域有更多的交錯重疊，導致其電荷躍遷能隙Δpd及晶格場分裂能量10Dq增加。