物理學系
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Item 微波介電材料 La(Mg1/2Ti1/2)O3 和 (A2+1/3B5+2/3)1/2Ti1/2O2 (A2+ = Mg, Ni, and Zn, B5+ = Nb and Ta) 之光譜性質研究(2009) 楊閔媞我們研究固態法和檸檬酸鹽法兩種不同方法製成的 La(Mg1/2Ti1/2)O3 以及不同原子取代的 (A2+1/3B5+2/3)1/2Ti1/2O2 (A2+ = Mg, Ni, and Zn, B5+ = Nb and Ta) rutile系列的光譜性質，並探討紅外光光譜特徵與其微波特性的關聯。 首先，我們觀察到 (i) x 光繞射能譜顯示兩種不同製程方法的 La(Mg1/2Ti1/2)O3 塊材具有相同之晶格結構；(ii) 兩個樣品都有 12 個拉曼聲子振動模，但固態法樣品峰值的半高寬較窄，暗示其比檸檬酸鹽法樣品具有較好的晶格同調性；(iii) 兩個樣品皆有 10 個紅外光聲子振動模，並推算出離子晶格貢獻的介電常數與品質因子。固態法的介電常數較高，且固態法在 1 THz 的品質因子也較好。 接著，我們發現到 (i) 六個 rutile 系列樣品的 x 光繞射峰皆對應到 rutile 結構的峰值，且沒有雜相存在；(ii) 六個樣品的紅外振動模頻率位置有差異，應與氧八面體中陽離子與氧的鍵結強度有關；(iii) 在高頻及微波頻段量測介電常數和品質因子以 (Mg1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2 及 (Mg1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2 趨勢最為符合；(iv) (Zn1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2 品質因子最高，但介電常數最小，(Zn1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2 介電常數最高，但品質因子最差。 最後，(Mg1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2 及 (Mg1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2 樣品隨著溫度的下降，我們發現聲子軟化的現象，此結果符合賴登-沙哈-泰勒關係式。Item La(2-x)/3NaxTiO3與Nd(2-x)/3LixTiO3微波陶瓷材料之拉曼光譜與延伸X光吸收精細結構(2008) 邱靖玉; Ching-Yu Chiu本文將討論A2/3BO3缺陷型鈣鈦礦材料，利用拉曼散射及延伸X光吸收精細結構 (EXAFS) 的量測，得到摻雜鈉的La(2-x)/3NaxTiO3 (0.02≦x≦0.5) 與摻雜鋰的Nd(2-x)/3LixTiO3 (0.1≦x≦0.5) 之結構與微波介電特性的關聯性。從X光繞射與拉曼光譜中，兩種材料在光譜上皆有明顯改變，估計有相變發生。從群論理論分析，可得到拉曼光譜中各頻率代表的原子振動方式。拉曼光譜在200~400 cm-1區域中，與A-site相關的E (239、254 cm-1) 與A1 (322、338 cm-1) 振動模，隨著摻雜鈉與鋰的濃度增加，La(2-x)/3NaxTiO3與Nd(2-x)/3LixTiO3分別表現出紅移與藍移的現象，聲子頻率位移相反與A-site縮減質量速度和介電常數上升快慢有關聯。拉曼光譜得到AO12 (AO6) 的緊密度變大，會使得B-site的鍵結強度減弱。Nd(2-x)/3LixTiO3中的A1 (471 cm-1) 振動膜發現有紅移現象，表示沿z軸上O-Ti-O鍵結強度變鬆散。由EXAFS得知，Nd(2-x)/3LixTiO3在x≦0.3時，隨著摻雜鋰的濃度愈高，平均Ti-O的鍵長增加，即氧八面體變大與介電常數成正比，且沿著z軸上O-Ti-O的鍵長也增加；x>0.3時，隨鋰摻雜增加，平均Ti-O鍵長縮小，亦與介電常數成正比。隨著摻雜物增加，A-site有序性減小，拉曼光譜中的各聲子半高寬均變寬，與Q×f值成反比。由拉曼散射與X光吸收精細結構實驗中，皆可得到兩系列材料的微波介電特性，與內部微結構均有密切的關係。Item (A’1/3A”2/3)1/2Ti1/2O2 (A’:Mg, Ni, Zn; A”:Nb, Ta)微波陶瓷材料之拉曼光譜與延伸x光吸收精細結構分析(2008) 楊紹瑋; Shau-Wei Yang本文利用拉曼散射、X光繞射和延伸X光精細結構光譜（EXAFS）等光學方法來測量擁有金紅石(rutile)結構的(A’1/3A”2/3)1/2Ti1/2O2樣品（A’: Mg, Ni, Zn; A”: Nb, Ta）中氧八面體結構與其微波性質的關連性。藉由改變不同的A’及A”的原子，品質因子和介電常數都有顯著的變化。在此，我們將我們的樣品分成兩組：一組為(A’1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2，(A’: Mg, Ni, Zn)；另一組為(A’1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2，(A’: Mg, Ni, Zn)。 從EXAFS的分析可以發現：不同的A’原子，其Ti-O鍵長（即氧八面體體積）會產生不同的變化，而且散射中心到相鄰單位晶格中心的距離(即c軸長度)對於介電常數有著非常大的影響。在拉曼部份，我們比對了1倍及具有奈米結構的金紅石拉曼圖形，發現到我們的拉曼實驗數據較為接近奈米結構的金紅石，這也就是說我們的樣品具有奈米結構的特性。此外，與氧原子相關的拉曼振動模基本上會隨著A’原子的重量增加而產生紅移。透過理論的計算所得到的頻率變化趨勢，與我們分析得到的頻率變化趨勢相同，且都與介電常數有關－氧八面體結構越緊密，介電常數越小；另外透過比對與氧原子相關的拉曼振動模峰值的半高寬與品質因子，我們得到了半高寬越小品質因子越好的結果。從拉曼散射和延伸X光精細結構光譜實驗都顯示本文材料的微波特性與氧八面體微觀結構直接相關。Item xLa(Mg1/2Sn1/2)O3-(1-x)La(Mg1/2Ti1/2)O3微波陶瓷材料之拉曼光譜與延伸x光吸收精細結構分析(2007) 余承遠; Cheng Yuan Yu本文利用拉曼散射、X光繞射和延伸X光精細結構吸收譜等光學方法來測量1：1結構A(B’1/2B”1/2)O3陶瓷家族中x La(Mg1/2Sn1/2)O3-(1-x) La(Mg1/2Ti1/2)O3鈣鈦礦陶瓷中氧八面體結構與其微波性質的關連性。這系列樣品共有五個，x代表錫原子的濃度，從0、0.25、0.5、0.75到1。在不同濃度的錫原子摻雜，Q×f值跟隨改變，隨著錫原子濃度的上升，介電係數下降。從X光吸收譜可以很明確知道錫原子是取代鈦原子的晶格位置，由於錫原子離子半徑較鈦原子大，所以當錫原子掺雜濃度越多時，錫與氧的鍵長增加，驗證氧八面體體積隨著錫原子濃度上升而增加，而在A位置的鑭原子與氧原子的鍵長隨著錫濃度之增加而減少，也就是鑭與氧形成的LaO8體積減少。從拉曼實驗顯示高頻部份與A1g(O)振動類似的振動模有聲子頻率紅移的現象，這也證明了錫與氧的鍵長增加，氧八面體體積增加，但是摻雜的錫原子較重使得氧八面體內部密度變大，造成介電常數減少。另一方面，部分鑭跟氧振動有聲子頻率藍移的現象，是與鑭原子形成之氧LaO8體積變小有關。Q×f值與聲子半寬度成反比，並且在錫原子與鈦原子掺雜比例相同為1：1時為最低，波的傳遞最差。從拉曼實驗及X光吸收譜實驗都顯示本文材料的微波特性與氧八面體微觀結構直接相關。Item ABO3微波介電材料的光譜研究(2005) 張碧容; Pi-Jung Chang在這篇論文中利用拉曼光譜、x-ray光吸收譜以及x-ray繞射，來量測微觀狀態下鈣鈦礦結構(perovskite structure)的微波介電陶瓷材料結構性質與其微波性質之關連性。本文主要討論的鈣鈦礦結構陶瓷材料的是ABO3中之1：2結構，也就是A(B’1/3B”2/3)O3。其中主要探討的部份包含：Qf值與氧八面體結構之關係，以及微波介電係數是否受到陶瓷鈣鈦礦結構材料中陰陽離子間距的影響。 我們利用三組樣品來探討上述的微波特性與晶體結構的相關性。有兩組樣品是改變B晶體位置的樣品，第三組樣品是改變A位置的系列樣品。利用這兩個系列的樣品來說明A位置與B位置的取代對微波介電參數的影響。第一組樣品為xBa(Mg1/3Ta2/3)O3+(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3（縮寫為xBMT+(1-x)BMN），這組樣品是針對改變B”位置的離子，探討結構與微波關連性。我們發現第一組樣品中，圍繞在B”位置周圍的O離子所形成的氧八面體結構對於Qf值有極強烈相關性，而Ta離子與O離子的距離對於介電係數之也有影響。經由延伸X光吸收精細結構(Extended x-Ray Absorption Fine Structure)的擬合發現，在xBMT+(1-x)BMN中，當x增加時，即Ta離子在B”位置上的含量越來越多時，氧八面體會越趨於緊密，也就是Ta離子距O離子的距離越來越小，同時介電係數也有此趨勢，由此我們可以證明介電係數確實與陰陽離子的間距相關；經過計算後，我們可以獲得在此材料中站在B”位置上的離子與O離子平均偏移量與Qf值之關係，此偏移量可以看成是氧八面體的扭曲程度，可以發現當平均偏移量較大時Qf值會相對較小，所以未摻雜的Ba(Mg1/3Ta2/3)O3或是Ba(Mg1/3Nb2/3)O3會有較高的Qf值。在x=0.5時Qf值最小的原因是此時Ta與Nb各佔一半在B”位置上，1：2有序的情況最差，因而有最小值；在x=0.75的樣品具有較大的偏移量使得Qf值較x=0.25的樣品低相當多。 第二組樣品是xBaTiO3-(1-x) Ba(Mg1/3Ta2/3)O3；Ti離子同時取代Mg與Ta離子，在x-ray繞射的結果可看出，隨著濃度上升晶格常數及Qf值變小而介電係數卻上升；我們歸因於入雜質Ti會造成氧八面體之扭曲而造成介電係數以及A1g(O)聲子的半高寬增加，在拉曼光譜中，1比2的結構聲子也隨著濃度漸漸不明顯，使得Qf值下降。 在第三組樣品：xSr(Mg1/3Ta2/3)O3+(1-x)Ba(Mg1/3Ta2/3)O3（縮寫為xSMT+(1-x)BMT），由這組樣品可瞭解當A位置上的離子受到取代時，微波介電的特性與結構的關係，並與與B位置的取代的結果比較其異同。我們對xSMT+(1-x)BMT進行拉曼光譜的分析和x-ray吸收精細結構譜的擬合。在這兩項量測結果和微波量測的數據中，均發現有三段式的結構與微波特性的變化，其轉折點在x=0.5與0.75。拉曼測量中1：2比例結構的聲子在x>0.5後開始消失，並且在不同頻段增加很多新的聲子，而在x-ray吸收譜擬合，Ta-O距離傅利葉轉換圖譜也顯示出相對應的結構對稱變化。拉曼測量的結果可推測在x<0.5時Ba(Mg1/3Ta2/3)O3結構主導其結構特性與微波特性。我們發現離子半徑較小的Sr離子取代Ba離子時，造成整體結構變緊密使得大部分聲子有藍位移，但是對於TaO6氧八面體來說反而由於A位置取代成因電性較小的Sr離子讓氧八面體產生形變，使得A1g(O)聲子半高寬上升。入半徑較小的Sr離子，也造成A位置上的離子距O離子的平均距離增加，因此介電係數值也增加。x-ray吸收精細結構分析也有相似的結果。在x=0.75後， Sr(Mg1/3Ta2/3)O3結構主導材料特性，而微波特性也隨著改變。Item 烏采結構半導體的拉曼光譜與光致螢光光譜(2004) 吳國存; Gwo Tswin Wu我們由Cornell大學得到一組烏采結構氮化銦塊材（膜厚>1μm）樣品進行其光學特性的分析。另一方面，我們研究烏采結構氮化鎵奈米線以及氧化鋅奈米線，從文獻上的資訊得知這兩種烏采結構半導體的能隙在3.2eV～3.4eV，位於紫外光區，與氮化銦的能隙，0.7eV～0.8eV，位於紅外光區恰好是兩個極端，因此，可以進一步比較其光學性質。 在本論文中，我們先於室溫下量測三種不同烏采結構半導體的光致螢光光譜，藉以確認樣品的能隙，再運用不同的雷射光源當作激發光源來得到室溫下烏采結構半導體的拉曼散射光譜，所使用的雷射光源分別為325nm(He-Cd laser)，442nm(He-Cd laser)，488nm，514nm(Ar-ion laser)，633nm(He-Ne laser)以及785nm(solid-state laser)。對於不同的烏采結構半導體在拉曼散射光譜中可以清楚的觀察到的特徵光譜模型，分別為A1(LO)，E2(high)，以及E2(LO)。由拉曼散射光譜圖可以清楚的發現氮化銦樣品的A1(LO)-phonon mode的位置會隨著激發光源能量的不同而有紅位移的現象。即其聲子頻率會隨著激發光源的能量的遞減而遞增，並且可以明顯的發現A1(LO)-phonon mode的峰值強度亦會隨著激發光光源能量的遞減而遞增。而氮化鎵樣品的A1(LO)-phonon mode的位置則會隨著激發光源能量的不同而有藍位移的現象。即其聲子頻率會隨著激發光源的能量的遞增而遞減，並且可以明顯的發現A1(LO)-phonon mode的峰值強度亦會隨著激發光光源能量的遞增而遞增。在氧化鋅樣品方面A1(LO)-phonon mode的峰值強度亦會隨著激發光光源能量的遞增而遞增，但是峰值不會出現明顯位移的現象。由氧化鋅所得到的結論，我們相信氮化銦與氮化鎵樣品具有很高的缺陷或雜質的存在，以致於A1(LO)聲子模在拉曼光譜中的峰值有位移現象。 除了光譜實驗上的量測外，由於我們知道樣品表面有大量載子存在，以至於造成A1(LO)-phonon和電漿耦合效應，因此利用程式模擬來了解其耦合效應所具有的物理意義。Item 高溫超導銅氧化物Y1-xCaxBa2Cu3Oy和Y1-xPrxBa2Cu4O8之光譜研究(2004) 翁士民; Shih-Min Weng我們研究摻雜不同電洞濃度之銅氧化物超導體Y1-xCaxBa2Cu3Oy與次摻雜之Y1-xPrxBa2Cu4O8的光譜特性，這些資訊有助於我們了解在不同相圖區域的樣品之內部電子結構、晶格動力學及雙磁振子激發的變化。 首先，藉由分析Y1-xCaxBa2Cu3Oy的全頻光譜，我們發現，隨著電洞濃度增加，紅外光活性聲子逐漸被屏蔽，電漿邊界有藍位移的趨勢，尤其重要的是光學電導率顯現高頻往低頻的權重轉移現象，與Y1-xCaxBa2Cu3Oy的電性相轉變有緊密的關連性。此外，總和定理的分析顯示過摻雜樣品的有效電荷數目偏離Tc與電洞濃度的關係曲線。 其次，我們分析Y1-xCaxBa2Cu3Oy的拉曼散射光譜，實驗結果顯示電子-聲子交互作用引起O(2,3)反向振動模的不對稱，隨著電洞濃度增加，頻率往低頻偏移至過摻雜而趨緩，有趣地是，僅有理想摻雜樣品的聲子自洽能受到超導臨界溫度之影響。另一方面，我們觀察到高頻拉曼散射光譜呈現雙磁振子的激發峰，隨著電洞濃度增加，雙磁振子的峰值往低頻偏移且半高寬變大，顯示其超交換能變小，衰減參數變大，反鐵磁性短程有序的相干長度變短。 最後，我們觀察到Y0.9Pr0.1Ba2Cu4O8樣品的雙磁振子峰值，介於YBa2Cu4O8與PrBa2Cu4O8的雙磁振子激發峰之間。Item 寬能帶氧化鋅、氮化鎵奈米晶體之高壓拉曼光譜研究(2003) 徐意娟; Hsu Yi Chuan本論文內容共可分為兩大部分：第一部份主要研究各種形狀及大小的奈米氧化鋅樣品，在高壓作用下的聲子特性以及其結構相變發生之壓力，第二部分則是研究不同載子濃度的氮化鎵奈米線，在壓力作用下電性發生變化的現象，以應證其A1(LO)聲子不對稱的原因。 由常溫常壓下氧化鋅各樣品的拉曼光譜圖，發現量子點樣品在1050cm-1處看到一個可能是由於表面效應而產生的聲子。在ZnO升壓的過程中，聲子頻率與壓力呈線性的關係，並發現奈米氧化鋅材料的結構相變壓力較塊材高，當粒徑愈小相變壓力愈高，且其高壓相也愈不穩定。本論文所使用之ZnO樣品發生結構相變的壓力範圍分述如下：27nm dots：在8.7～11.6GPa之間，54nm dots：是在9.2～11.2GPa之間，而205nm rods：是在9.7～10.9GPa之間。所有的樣品於壓力降到約1.5～2.1GPa時，氯化鈉結構的拉曼聲子會完全消失而回復烏采結構，也就是說氧化鋅奈米結構的結構高壓相變過程是可逆的，但在烏采結構恢復前，會先相變至一個與烏采結構相近的中間暫穩態相，此中間態相與原子沿C軸方向的排列有密切的關係。 由常溫常壓下氮化鎵各樣品的拉曼光譜圖中，發現隨著420cm-1附近的布里淵區邊界聲子強度的增強，A1(LO)聲子強度漸強且變得不對稱，此現象與載子濃度有很大的關係，因為較高的雜質濃度會增加聲子間發生交互作用（多階拉曼散射發生）的機率，由上述可判斷本實驗之氮化鎵奈米線樣品的載子濃度為：A6＜S2＜S1。而在隨壓力變化的拉曼光譜圖中，當壓力到達某值時，A1(TO)聲子與壓力之線性關係斜率會突然發生改變，此時氮化鎵之電性由半導體轉變導體，本實驗中樣品的相變壓力分別為S1：12.5GPa，S2：23.2GPa，A6：24.2GPa，由此推斷樣品的載子濃度應為：A6＜S2＜S1，由上述實驗結果可知，LO聲子的形狀和強度確實是載子濃度的效應，而非表面聲子。