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    利用第一原理探討CO分子吸附於Mn-modified CeO2(111)表面上之氧化反應
    (2012) 徐令潔; Ling-Chieh Hsu
    我們使用自旋極化週期性密度泛函理論來研究CO分子吸附於Mn-doped CeO2(111)表面上之氧化反應，將Mn dope 到CeO2(111)表面，來修飾純CeO2(111)表面的活性、氧空缺的形成和分子吸附於表面的應用與氧化反應機制。在本論文中，我們在密度泛函理論之上並加入Hubbard U term (DFT+U)做計算，研究Mn dope到CeO2(111)表面上的Ce1-xMnxO2和CO吸附的結構。 將錳原子摻雜到表面中，將錳原子取代掉表面中的鈰原子，會導致強烈的結構性扭曲和較小的氧空位形成能。我們計算結果表示，Mn原子的dope有利於形成氧空缺和CO的氧化作用。當我們將Mn原子吸附於CeO2(111)表面上，則會抑制氧空缺的形成，使表面不易形成氧空缺，也不利於CO的氧化反應。將CO吸附於三種不同表面時，只有在純的CeO2(111)表面上會形成CO的物理吸附，而在Ce0.875Mn0.125O2(111)的表面上CO的吸附結會為CO的物理吸附、CO的化學吸附會形成carbonite (CO2–)。CO2的物理吸附，也計算振動頻率來確定這些穩定結構的準確性。接下來的計算加入O2分子於表面形成O原子 ，使表面恢復回Ce0.875Mn0.125O2 (111)表面，可以循環再生利用。另外，我們也計算Bader charge去分析表面上Mn原子與CeO2的氧化狀態。