Browsing by Author "黃世昌"

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    利用第一原理探討水煤氣在過渡金屬上的轉移反應趨勢
    (2010) 黃世昌; Huang Shih-Chang
    利用密度泛函理論(DFT)可有系統的檢視最密堆積的過渡金屬Co, Ni Cu (第三週期) Rh, Pd, Ag (第四週期) 和 Ir, Pt, Au (第五週期)上水煤氣轉移反應(water gas shift，簡稱WGS)機構，計算出的能量態顯示WGS的活性主要受到兩種步驟類型的影響：O-H鍵的斷裂和C-O鍵的生成。本次研究中在過渡金屬上的活化能障和反應熱有很好的線性關係，從能量上的觀察O-H鍵斷裂和C-O鍵形成在週期表上的趨勢是互為相反的，以週期表趨勢來看第9 族< 10族 < 11族 ； 第3週期 < 第4週期 < 第5週期，換句話說，越往右下的金屬表面如Cu、Ag、Pt、Au，擁有相對較低的C-O鍵結活化能障和反應熱，表示對於WGS反應有較好的活性。此外，能量基礎上的趨勢也利用吸附能、density of state (DOS) 和 charge density來檢視，結果顯示左上的過渡金屬有較高的能量和較狹窄的d軌域的分佈，藉以造成強吸附能來穩定解離物，O-H解離反應有較低的活化能障和反應熱。此能量趨勢上的預測對於其他催化反應工作，如：乙醇催化裂解和CO氧化，可有效的設計預期的反應。