Browsing by Author "簡伯丞"

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    以第一原理計算探討非均相催化反應：甲醇和乙醇氧化反應
    (2020) 簡伯丞; Chien, Po-Cheng
    本文運用密度泛函理論（DFT）計算來探討醇類的非均相催化反應，包括燃料電池當中的發生在陽極的甲醇氧化反應，以及乙醇氧化反應。 Pt-oxide 催化劑為 Pt 表面吸附氧化物質（oxide），表面上的 oxide 可以幫助乙醇脫氫。由先前的研究得知 Pt-AuO 和 Pt-SnO 分別具有優異的 EOR 催化活性和穩定性。透過 DFT 計算，提出 Pt-AuSnO 三元金屬催化劑，同時具備 Pt-AuO 和 Pt-SnO 的優點。計算結果顯示，Pt-AuSnO 催化劑具有良好的 CO 耐受性，並且確實承繼 Pt-AuO 和 Pt-SnO 優異的 EOR 活性和穩定性。 由上章得知，Pt-AuSnO 表面具有比 Pt-SnO 表面優異的 EOR 催化活性。因此，本章想進一步了解身為與 Au 同族的金屬 Cu 和 Ag 是否都具備比 Pt-SnO 二元金屬催化劑還要優異的醇類催化活性。實驗證實 Pt-AgSnO 和 Pt-AuSnO 在 MOR、EOR 上都具有優於 Pt-SnO 的催化活性，而 Pt-CuSnO 則是只有 EOR 優於 Pt-SnO，MOR 則否。經過 DFT 計算，我們以 Pt-MSnO、Pt-SnO-M 兩種分別代表 M 金屬間接影響和直接影響催化反應的模型，比較兩種模型對MOR及EOR的影響。結果顯示，Pt-MSnO 和 Pt-SnO-M 分別展現不同的催化活性，因此認為不同金屬可能傾向不同的構型，Cu 傾向 Pt-SnO-M 構型，Ag、Au 則傾向 Pt-MSnO 構型。而在 Pt-SnO-Cu 上確實觀察到其 MOR 活性差於 Pt-SnO 的情況。藉由分析表面 CO 吸附能，發現 CO 毒化現象極有可能是造成 Pt-CuSnO 的 MOR 反應活性差於 Pt-SnO 的原因。