Browsing by Author "盧俊宇"

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    利用密度泛函理論與動態蒙特卡羅法研究Fischer-Tropsch合成反應
    (2015) 盧俊宇; Lu, Chun-Yu
    本篇論文是探討Fischer-Tropsch合成反應(以下簡稱F-T合成反應)路徑機構，利用密度泛函理論與動態蒙特卡羅模擬實驗上以Ru(0001)和Co(0001)表面作為催化劑的化學機制探討。我們先以密度泛函理論計算所有事件中間產物，從CO和H2反應形成C1(甲烷)和C2(乙烯、乙烷)等產物的吸附最佳位置，以及利用微動彈性帶方法找出各反應事件的活化能。所得吸附能和活化能讓我們適用於動態蒙特卡羅模擬實驗，並且可以揭示反應機制變化以及反應產物的選擇率。由動態蒙特卡羅模擬找出Ru和Co催化反應機構的差異，發現Ru(0001)與Co(0001)表面進行F-T反應在起始活化CO反應皆選擇氫化產生CHO路徑，在Co(0001)表面上我們可以看到CHO中間產物可以進一步氫化產生CH2O或CH3O，或是直接型CO鍵斷裂行成CHx產物群聚於表面，所得CHx具有氫化生成CH4的更好機會。而Ru表面趨向CHO的斷氧反應產生CH中間產物聚集於表面利於碳長鏈加成為C2產物，與Co表面最大的不同便在於此，我們也看到在同溫度的情況下，產率方面以Ru表面較好。因此我們探討了400~520K的溫度對兩表面的產率變化，發現隨著溫度上升，長碳鏈的選擇率也上升，以及針對於Co表面的改良，讓表面能脫離卡在CHO與CH2O的加脫氫反應的產率干擾現象，也得到了更高的長碳鏈產率，從動態蒙特卡羅模擬的結果，我們合理推測：在CHO中間產物的加氫生成CH¬2O以及斷氧產生CH的路徑與F-T反應長碳鏈產物的選擇率關係密切，因此只要在這個步驟上能有效的改良便能使F-T反應的轉換效率提升。