Browsing by Author "林侑緯"

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    利用密度泛函理論計算探討甲醇氧化反應在白金、鈀與其合金上的反應機構
    (2017) 林侑緯; Lin, Yu-Wei
    在本篇論文中，藉由密度泛函理論(DFT)研究Pt(100)、Pd(100)以及其合金上的甲醇氧化反應(MOR)的機理。我們研究了甲醇氧化化反應在Pt、Pd與以3:1、1:1、1:3比例混成的合金上的催化活性和穩定性。首先我們計算甲醇與其裂解產物和氧化反應在(100)催化表面上吸附能，然後在計算反應能與反應的活化能障以及能勢面(PES)。Pt(100)上的可行路徑遵循CH₃OH￫CH₃O￫CH₂O￫CHO￫CO。分解反應有較低的能量，意謂著更好的活性，但也導致CO毒化Pt催化劑。另一方面，甲醇在Pd(100)最初優先斷裂C-H鍵並遵循CH₃OH￫CH₂OH￫CHOH￫CHO，CHO的中間體利於氧化反應形成CHOOH，而非利於解離反應在Pd(100)上形成毒化的CO，因此有效提升CO耐受性。在合金的計算中，相對於單金屬，Pt加入Pd能夠改善MOR的活性使反應有更低的能障。此外，加入Pd能夠改變催化路徑從甲醇分解變成氧化。而Pt/Pd為1比1的合金顯示出最佳的催化活性及穩定性。